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煤显微组分热解甲烷、氢气生成动力学及机理

专 业: 采矿工程
关键词: 热解 甲烷 氢气 生成动力学 煤岩组分
分类号: TQ530.2
形 态: 共 84 页 约 55,020 个字 约 2.632 M内容
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内容摘要


从煤岩学观点来说,煤是由多种煤岩显微组分组成,各种煤岩组分的热解行为存在较大的差别。

由于煤岩显微组分中,镜质组和惰质组为主要显微组分,所占比例很大,研究其结构和热解反应性具有重要意义。

煤热解气中最主要的气体组分为CO2,其次为H2,再次为甲烷与饱和烃,而烯烃和CO含量都很低。

而气态烃中以甲烷为其主成分。

并且甲烷和氢气的生成贯穿煤热解的整个过程,研究其逸出特征及动力学特征,是研究煤的结构及确定煤结构单元中活性较高位置的重要手段。

本文选用煤阶差别不大,但由于形成的环境不同导致两种煤的反应性存在较大差别的平朔煤和神东煤为研究对象,对各种煤中的惰质组和镜质组两种显微组分进行研究。

用XPS、XRD、FTIR等仪器分析方法揭示显微组分的结构特征。

通过各显微煤样的TG-MS热解实验,重点研究了甲烷及氢气的逸出特征。

对甲烷及氢气的热解速率曲线进行分峰模拟,将热解甲烷及氢气的各基元反应解叠出来,对其进行动力学计算。

将煤结构与动力学特征相结合,分析了甲烷和氢气的生成机理。

XPS研究结果表明,平朔煤显微组分中C-C或C-H含量均较神东煤同类型的显微组分高,相应地碳氧基团含量相对较低。

含氧有机官能团中酚羟基所占比例最大,其次为羧基和羰基。

神东惰质组含有较多的羧基,表明其氧化程度较大。

神东惰质组吸附氧的性能较高,自燃性较强。

吡啶型氮和吡咯型氮是含氮有机官能团的主要存在形式;平朔煤显微组分含较多吡啶型氮,而神东煤同类型显微组分则含较多的吡咯型氮。

在含硫官能团中,噻吩型硫占大多数,其次为硫醇、硫醚型硫。

神东惰质组噻吩型硫含量低于平朔惰质组,而含有一定量的氧化物硫。

XRD的结构参数计算结果显示,惰质组相对于镜质组芳香层片在空间的排列更规则,相互定向的程度和芳香环缩合程度也优于镜质组;而平朔煤惰质组和镜质组较神府煤对应显微组分在空间的排列更规则,相互定向的程度和芳香环缩合程度也优于神府煤对应显微组分。

FTIR结果表明,各种煤的惰质组分子结构中苯环取代较多,结构更复杂;镜质组比惰质组含有较多支链,支链长度差别不大;平朔煤较神东煤对应组分含有较多的支链,支链长度较短。

从开放体系的TG-MS热解甲烷和氢气的逸出可以看出:

热解甲烷具有析出时间早,温度范围宽的特征;热解氢气的开始逸出温度,与其它气体相比稍晚,逸出有较宽的温度范围。

对甲烷、甲基和氢气的逸出热解模拟结果显示,甲烷的生成由低温下的脱附和5个基元反应组成,而氢气的生成由5个基元反应组成。

煤结构与甲烷、甲基、氢气的逸出特征及热解动力学参数相结合,得出甲烷由以下5种基元反应组成:1与氧、硫等杂原子相连的脂碳断裂,形成甲基自由基,进而形成甲烷;2短链脂肪烃类官能团β位断裂形成甲基的结果;3所形成的长链脂肪烃类物质二次裂解形成甲基的结果;4与芳核直接相连的甲基热解脱落的结果;5与煤中芳香结构缩合聚合作用有关,是由脂环结构中释放的碳而生成的。

热解氢气的生成由以下5种基元反应组成:1较低温度下氢化芳香结构的脱氢;2反应C+H2O→CO2+H2+△H,CO+H2O→CO2+H2+△H,生成氢气;3链烷烃环化;4环烷烃芳构化;5芳烃的缩合..……

全文目录


文摘
英文文摘
第一章 绪论
第二章 煤样的显微煤岩特征
第三章 样品准备和实验方法
第四章 煤显微组分的结构特征
第五章 煤显微组分的基本热解特征
第六章 煤显微组分甲烷、氢气生成特征及动力学
第七章 煤显微组分甲烷、氢气生成机理
第八章 结论
参考文献

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中图分类: > TQ530.2 > 工业技术 > 化学工业 > 煤化学及煤的加工利用 > 煤化学基础理论

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