优秀研究生学位论文题录展示

大气中若干醇醛的反应动力学及机理研究

专 业: 环境科学
关键词: 含氧有机物 羟基自由基 氯原子 反应速率常数 反应机理
分类号: X122  X515
形 态: 共 123 页 约 80,565 个字 约 3.854 M内容
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内容摘要


城市光化学污染已引起了人们的广泛关注.醇醛类化合物是光化学污染的重要前驱物,研究它们在大气中与活性自由基的反应动力学及光氧化机理,对合理控制这类化合物排放具有重要科学意义.为此,本论文在室温和1atm下开展了9种醇类化合物和正丁醛在大气中的反应动力学及光氧化反应机理研究.采用相对速率法,获得了9种醇和正丁醛与OH自由基、Cl原子的反应速率常数.所测的反应速率常数与文献值基本一致;其中,异丁醇、异戊醇与OH自由基的反应速率常数以及异戊醇、正丁醛与Cl原子的反应速率常数在文献中还未见报道,本论文测定的结果分别为9.77×10<-12>,12.96×10<-12>,2.36×10<-10>,1.98×10-10cm<3>·molecule<-1>·s<-1>.调查了异丙醇与OH自由基、Cl原子反应的产物.两个反应的主要产物均为丙酮、乙醛和甲醛.在异丙醇-H<,2>O<,2>-空气体系中,丙酮和乙醛的产率分别为0.816和0.066.在异丙醇-Cl<,2>-空气反应体系中,丙酮和乙醛的产率分别为0.785和0.117.研究了正丁醛与OH自由基、Cl原子的反应.检测到的主要产物是丙醛、乙醛、CO<,2>和CO.结果表明,Cl原子摘正丁醛-CHO、α、β、γ-H的分支反应份额分别为44﹪、25﹪、20﹪和11﹪,而OH自由基摘正丁醛的分支反应份额分别为60﹪,18﹪,17﹪和5﹪;并由此获得了正丁醛与OH自由基、Cl原子的光氧化反应机理.Cl原子引发正丁醇光氧化反应的主要反应产物为正丁醛、丙醛、乙醛、甲醛;各产物产率分别为0.41、0.27、0.21、0.80.结合产物和产率,本论文探讨了正丁醇与Cl原子的反应机理.Cl原子引发正丙醇的光氧化反应的主要反应产物为丙醛、乙醛、甲醛,其产率分别为:0.755、0.164和0.165.根据实验获得的反应动力学常数及反应机理,对这类化合物的臭氧增加潜势POCP进行了估算,结果为:甲醇22.5,乙醇37.6,正丙醇46.3,正丁醇49.0,正戊醇50.0,异丙醇23.7,叔丁醇9.8,正丁醛67.0……

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文摘
英文文摘
图表目录
引言
第一章 综述
1.1光化学烟雾
1.1.1光化学烟雾污染的危害
1.1.2光化学烟雾的形成
1.1.3光化学烟雾特征
1.1.4光化学氧化剂Ox
1.2对流层光化学基础
1.2.1光化学反应
1.2.2量子产率
1.2.3基元反应和总反应
1.2.4半衰期t1/2和存留寿命τ
1.2.5温度对速率常数的影响
1.3 VOCs与NOx在大气中的化学反应
1.3.1大气中的活性自由基
1.3.2大气中的有机自由基
1.3.3烷烃的化学反应
1.3.4烯烃的化学反应
1.3.5芳烃化合物的化学反应
1.3.6含氧有机物的化学反应
1.4 VOCs光氧化反应的实验室模拟研究
1.5 VOCs化学反应研究概况
1.6结构活性理论
1.7臭氧增加潜势
第二章 醇与OH自由基的反应速率常数测定
2.1前言
2.2实验部分
2.2.1相对速率法
2.2.2实验装置
2.2.3实验步骤
2.2.4仪器和试剂
2.3 OH自由基与醇的反应速率常数
2.4与文献值对比
2.5结构活性初步探讨
第三章 几种含氧有机物OVOC与CL的反应速率常数
3.1前言
3.2实验部分
3.2.1 Cl2的制备
3.2.2实验步骤
3.2.3仪器和试剂
3.3 Cl与醇的反应速率常数
3.4结构活性初步探讨
3.5正丁醛与Cl的反应速率常数
第四章 异丙醇的光氧化反应产物研究
4.1前言
4.2实验部分
4.3 AHMT方法分析甲醛
4.3.1采样及AHMT方法简述
4.3.2采样条件选择及样品测定
4.3.3吸收液体积选择和采样流量选择
4.4异丙醇与OH自由基反应的主要产物
4.5反应机理的初步探讨
4.6反应产物的产率
第五章 正丁醛光氧化反应机理
5.1前言
5.2实验部分
5.3正丁醛与Cl反应产物和机理
5.4正丁醛与OH自由基的反应产物
第六章 正丁醇与正丙醇的光化学反应研究
6.1正丁醇与Cl原子的反应
6.1.1前言
6.1.2正丁醇与Cl原子的反应产物
6.1.3正丁醇与Cl原子的反应机理探讨
6.1.4正丁醇与Cl原子反应中结构活性探讨
6.2正丙醇与Cl原子的光化学反应
6.2.1前言
6.2.2正丙醇产物的产率
第七章 臭氧增加潜势OCP
7.1对流层臭氧的前体物NOx和VOCs
7.2臭氧增加潜势
7.3 POCP简单理论估算
7.4几种含氧有机物POCP
结语和展望
参考文献
附录Ⅰ缩写
附录Ⅱ单位及换算
附录Ⅲ结构活性系数法SAR参数值
附录Ⅳ简历

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中图分类: > X122 > 环境科学、安全科学 > 环境科学基础理论 > 环境物理学 > 环境光学
其他分类: > X515 > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 大气污染及其防治 > 光化学烟雾

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